(GRS 245) Rückhaltung und thermodynamische Modellierung von Iod und Selen in hochsalinaren Lösungen

Autor: 
S. Hagemann, H. Moog, H.-C. Herbert, A. Erich
Jahr: 
2012

Mittelschwere anionische Radionuklide wie 129I oder 79Se (als SeO32- oder SeO42-) werden von den derzeit diskutierten Versatzmaterialien und Deckgesteinstypen nur sehr wenig zurückgehalten. Adsorption oder Fällung von Anionen finden dort nach derzeitigem Kenntnisstand nur wenig statt. In der Langzeitsicherheitsanalyse wird daher dem konservativen Ansatz gefolgt, dass diese Elemente ungehindert transportiert werden. Sie tragen deshalb wesentlich zur berechneten Freisetzung von Strahlung bei. Durch Einsatz geeigneter Zuschlagsstoffe im Nahfeld könnte es aber möglich sein, die Rückhaltung von Iod und Selen wesentlich zu verbessern und damit zu einer erhöhten Sicherheit von Endlagern beizutragen.

 

Für potentielle Zuschlagsstoffe ein systematisches Screening zu erstellen war Ziel des hier durchgeführten Vorhabens. Hierbei wurde das Untersuchungsprogramm auf die Rückhaltung von Iodid, Selenat und Selenit beschränkt, den unter Endlagerbedingungen am wahrscheinlichsten zu erwartenen gelösten Spezies. Besonders zu berücksichtigen war, dass viele Gleichgewichtslösungen, die in potentiellen Wirtsgesteine auftreten salinaren bis hochsalinaren Charakter haben. Die Untersuchungen waren entsprechend auszulegen.

 

Voraussetzung für später zu erfolgende, detaillierte Studien zu Rückhaltemechanismen und Sorptionskapazitäten unter variablen geochemischen Bedingungen ist ein genaues Verständnis der chemischen und thermodynamischen Eigenschaften der genannten Ionen. Hierzu ist ein thermodynamisches Modell zur Beschreibung der Aktivitätskoeffizienten von Iodid, Selenit und Selenat in schwach mineralisierten wie auch salinaren Lösungen notwendig. Zur Ableitung entsprechender Größen werden experimentelle Daten (Löslichkeiten, Wasseraktivitäten) aus verschiedenen Lösungssystemen benötigt. Solche lagen zu Beginn des Vorhabens nicht vor. Es war daher ein experimentelles Programm zu entwickeln und durchzuführen.