Radioaktive Stoffe im Brennstab

18.03.2011

Bei der Kernspaltung entstehen aus den Atomen Uran oder Plutonium unterschiedliche Radionuklide (Spaltprodukte). Diese radioaktiven Spaltprodukte können sich erheblich in ihrer Halbwertszeit unterscheiden. Die Halbwertszeit kann von wenigen Sekundenbruchteilen bis zu mehreren Milliarden Jahren reichen. Während des Betriebes eines KKW finden ständig Kernreaktionen statt, bei denen sowohl kurzlebige als auch langlebige Spaltprodukte erzeugt werden.                                 

Bei einem Brennstab unterscheidet man zwischen den Pellets, in denen der Kernbrennstoff enthalten ist und dem Spaltgasraum, der dazu dient, die bei der Kernspaltung erzeugten Spaltgase aufzunehmen. Typische Spaltprodukte, die sich dort sammeln sind u. a. Cäsium-137 (Cs-137), Jod-131 (I-131) und Edelgase. Cäsium-137 hat eine Halbwertszeit von etwa 30 Jahren und Jod-131 hat eine Halbwertszeit von etwa 8 Tagen. Daher ist direkt nach dem Abschalten eines Kernreaktors zunächst der Anteil von Jod-131 größer, als derjenige von Cäsium-137; aber bereits einige Wochen später ist der Anteil von Jod-131 geringer als der des Cäsiums-137.

 

Zusammensetzung der Spaltprodukte im Spaltgasraum und den PelletsEinige Spaltprodukte sind so kurzlebig, dass sie bereits wenige Tage nach Abschalten des Reaktors komplett zerfallen sind. Bedingt durch die unterschiedlichen Halbwertzeiten ändert sich die Zusammensetzung der Spaltprodukte. Zum Beispiel ist Jod-134 mit einer Halbwertszeit von 52 Minuten nicht mehr in solchen Brennelementen enthalten, die mehr als einige Tage im Lagerbecken gestanden haben. Die Zusammensetzung der Spaltprodukte im Spaltgasraum und den Pellets ist in der Abbildung beispielhaft dargestellt.

Einige Spaltprodukte sind bei den vorherrschenden Temperaturen gasförmig. Diese können bei Hüllrohrschäden freigesetzt werden. Andere wiederum können erst bei höheren Temperaturen, z. B. bei einem Brand oder einer Kernschmelze austreten.
Die Wirkung einzelner Spaltprodukte ist aus radiologischer Sicht unterschiedlich zu bewerten. Beispielsweise reichert sich Jod-131 in der Schilddrüse an und kann dort zu hohen Strahlenbelastungen und damit zu Schädigungen des Organs führen. Edelgase (z. B. Xenon-133) können sich auf Grund ihrer chemischen Eigenschaften weder in der Nahrung noch im menschlichen Organismus anreichern. Obwohl sie bei der Spaltung in großer Menge entstehen, sind sie also vor allem durch ihre direkte Strahlung gefährlich.

Inventar und Freisetzung

 Die Gesamtheit der in einem Kernreaktor enthaltenen radioaktiven Stoffe nennt man das "radioaktive Inventar".

Dazu gehören die aus der Kernspaltung entstehenden chemischen Elemente (Spaltprodukte) und der Kernbrennstoff (Uran-235 und Plutonium-239). Außerdem entstehen durch den Einfang von Neutronen weitere Elemente. Zum Beispiel wird in Stahl enthaltenes Kobalt durch Neutroneneinfang zu radioaktivem Kobalt-60 (Co-60), und aus dem Kernbrennstoff entstehen durch Neutroneneinfang weitere Elemente wie Neptunium oder Curium.

Durch das Abschalten eines Kernreaktors wird der Prozess der Kernspaltung beendet. Der Prozess des radioaktiven Zerfalls der vorhandenen radioaktiven Stoffe schreitet fort. Da die unterschiedlichen radioaktiven Stoffe mit verschiedenen Halbwertszeiten zerfallen, ändert sich die Zusammensetzung des Inventars mit der Zeit.

Bei einem schweren Schaden des Reaktorkerns, also bei einer Kernschmelze, wird ein bestimmter Teil des radioaktiven Inventars in die Umwelt freigesetzt. Dies geschieht auch, wenn bestrahlte Brennelemente in einem Abklingbecken nicht mehr gekühlt werden können und aufgrund der Wärmeentwicklung die Hüllrohre beschädigt werden. 

Es hängt also stark von den genauen Bedingungen ab, welches Inventar zu einem bestimmten Zeitpunkt in einem bestrahlten Brennelement enthalten ist und welcher Teil des radioaktiven Inventars bei einem schweren Schaden freigesetzt werden kann. Dennoch lassen sich einige Verallgemeinerungen treffen: Edelgase und radioaktives Jod können beispielsweise bei einem Brand oder einer Kernschmelze vollständig freigesetzt werden, Uran und Plutonium hingegen nur zu einem geringen Anteil.

Beispiele für Inventare und  freisetzbare Mengen:

Radionuklid

Inventar (typischer Reaktorkern)

freisetzbar (Literaturwerte)

Cäsium-137

100.000 TBq

bis zu 100%

Iod-131

1.000.000 TBq    (direkt nach Abschaltung)

bis zu 100%

500 TBq (nach 90 Tagen im Lagerbecken)

bis zu 100%

Plutonium-239

500 TBq                (Uran-Brennstoff)

500 MBq bis 100 GBq (0,0001% bis 0,02%)

3000 TBq             (MOX-Brennstoff)                                       

3  GBq bis 600 GBq  (0,0001% bis 0,02%)

     
(Literatur: Petti et al. 1991 / Albrecht 1987 / Neeb 1997)

Cäsium (Cs)
Der Name des Elementes Cäsium (chem. Symbol Cs) ist aus dem lateinischen „caesius“ (= himmelblau) abgeleitet, der Farbe der Spektrallinien, die beim Nachweis von Caesium im Spektrometer beobachtet werden. Cäsium ist ein Leichtmetall  und gehört zu der Gruppe der Alkalimetalle wie z.B. Natrium und Kalium. In der Natur kommt es zu 100% als stabiles nicht radioaktives Isotop Cs-133 vor. Von Cäesium sind über 30 weitere künstliche Isotope bekannt, von denen die bekanntesten Cs-137, Cs-134 und Cs-135 sind.

Cäsium-Isotope entstehen bei der Kernspaltung in Kernreaktoren oder bei Atombombenexplosionen. 

Strahlenbiologisch gesehen ist Cs-137 das bedeutendste Cäsium-Isotop. Es zerfällt mit einer Wahrscheinlichkeit von 6,5% direkt und mit einer Wahrscheinlichkeit von 93,5% indirekt über das metastabile Barium-137m zu stabilem Ba-137. Bei beiden Zerfallswegen werden Beta-Strahlen frei, beim indirekten Zerfallsweg kommen noch Gamma-Strahlen hinzu.

Cäsium kommt normalerweise im menschlichen Körper nicht vor. Mit der Nahrung aufgenommenes Cäesium wird auf Grund der chemischen Ähnlichkeit mit Kalium im Magen-Darm-Trakt resorbiert und kann im Muskelgewebe gespeichert werden.

Die biologische Halbwertszeit, also die Zeitspanne bis sich die Menge eines aufgenommenen radioaktiven Stoffes durch Ausscheidung und Zerfall auf die Hälfte reduziert hat, beträgt für Cs-137 zwischen 110-140 Tagen.

Für die Strahlenexposition des Menschen infolge des Reaktorunfalls von Tschernobyl waren insbesondere die radioaktiven Isotope Cs-137 und Cs-134 neben Jod (I-131) von Bedeutung.

Nach einer Freisetzung in der Umwelt kann Cäsium durch direkte Blattablagerung und über die Wurzeln aus dem Boden in pflanzlichen Nahrungs- und Futtermitteln aufgenommen werden. Bei der langfristigen Aufnahme über die Wurzel ist zu beachten, dass Cäsium auf mineralischen Böden vieler Ackerflächen stark an bestimmte Tonminerale gebunden wird. Dadurch steht es nur in sehr geringem Maß für die Aufnahme über die Wurzeln zur Verfügung. Nach übereinstimmenden Ergebnissen vieler Untersuchungen verbleiben langfristig mindestens 80% der Cs-Aktivität in den oberen 15 cm des Bodens.
Landwirtschaftliche Kulturen, die erst nach dem Reaktorunfall von Tschernobyl ausgesät oder angepflanzt wurden, waren im Sommer 1986 nur noch mit wenigen Bq pro kg radioaktivem Cäesium kontaminiert.

Cäsium in Waldböden dagegen kann gut aufgenommen werden. Fast alle Waldbodenpflanzen und die meisten Bäume beziehen ihre Nährstoffe überwiegend aus den obersten 10 cm des Bodens. Der Cäsiumgehalt von Waldprodukten nimmt daher in der Regel nur langsam ab. Auch lokal ist eine sehr hohe Schwankungsbreite des Cs-137-Gehalts für wild wachsende Pilze und Wildtiere charakteristisch.

Als Faustregel gilt, dass die Aufnahme von etwa 80 000 Bq Cs-137 bei Erwachsenen einer Strahlenexposition von etwa 1 mSv entspricht. Eine Pilzmahlzeit mit 200 g höher kontaminierten Maronenröhrlingen aus Südbayern mit etwa 4000 Bq/kg Cs-137 hätte beispielsweise eine Exposition von 0,01 mSv zur Folge. Eine Exposition von 0,01 mSv entspricht weniger als einem Hundertstel der jährlichen natürlichen Strahlenexposition, die in Deutschland im Mittel bei 2,1 mSv und je nach örtlichen Gegebenheiten zwischen 1 und 10 mSv liegt. [BFS 09]

Heute spielt in Mitteleuropa praktisch nur noch das langlebige Cs-137 eine Rolle. Dieses Radionuklid ist auf Grund seiner Halbwertszeit von etwa 30 Jahren seit 1986 bis heute erst zu 43% zerfallen.In den ersten zehn Jahren nach dem Tschernobyl Unfall wurde die mittlere Strahlenexposition in der Ukraine zu 95% durch die radioaktiven Cs-Isotope bewirkt.

Ende Mai 1986 verordnete die EU Grenzwerte für die Einfuhr landwirtschaftlicher Erzeugnisse aus Drittländern. Diese auch heute noch gültigen Grenzwerte beziehen sich auf die Summe von Cs-137 und Cs-134 und betragen 370 Bq/kg für Milch, Milchprodukte und Kleinkindernahrung und 600 Bq/kg für alle übrigen Lebensmittel. Nach der deutschen Rechtsprechung dürfen höher kontaminierte Lebensmittel auch innerhalb Deutschlands nicht in den Verkehr gebracht werden [BFS 09].

(Literatur [BFS 09] Bundesamt für Strahlenschutz: Tschernobyl – 20 Jahre Danach, Salzgitter 2009, 2. Auflage)

Jod (I)

Der Name des Elementes Jod (chem. Symbol I) kommt aus dem Griechischen „ioeides“(= veilchenfarbig) wegen der Farbe seiner Dämpfe. Jod ist ein Nichtmetall  und gehört zu der Gruppe der Halogene („Salzbildner“) wie z.B. Fluor und Chlor.

In der Natur kommt es zu 100% als stabiles nicht radioaktives Isotop I-127 vor. Von Jod sind über 30 weitere künstliche Isotope bekannt, von denen das I-129 mit 15.700.000 Jahren die längste Halbwertszeit hat. Radioaktive Jod-Isotope entstehen u.a. bei der Kernspaltung in Kernreaktoren.

Jod ist ein essenzielles Spurenelement für Tiere und Menschen, z.B. als Baustein des Schilddrüsenhormons Thyroxin.

Freigesetztes radioaktives Jod wie z.B. I-131 oder I-133 gelangt vor allem über die Atmung in den menschlichen Körper. Zusätzlich kann es auch über die Nahrung aufgenommen werden. Gelangt radioaktives Jod in den Körper, wird es in der Schilddrüse gespeichert. Beim Zerfall des radioaktiven Jods entsteht Beta-Strahlung.

Die Gefahr, die von radioaktivem Jod ausgeht, ist vor allem in den ersten Tagen und Wochen nach einem Atomunfall groß. Im Vergleich zu anderen radioaktiven Stoffen weisen die Jod-Isotope vergleichsweises kurze Halbwertszeiten auf, siehe Tabelle 1.

Tab. 1: Halbwertszeiten einiger ausgewählter Jod-Isotope

Isotop

Halbwertszeit

I-131

8,02070 d

I-132

2,295 h

I-133

20,8 h

I-135

6,57 h

In den ersten Tagen nach dem Reaktorunfall in Tschernobyl gab es in der Umgebung des Reaktors hohe Konzentrationen an I-131 und den kurzlebigen I-132, I-133 und I-135 in der Luft und in den ersten Wochen auch in den Nahrungsmitteln. Aufgrund mangelnder Gegenmaßnahmen führte dies zu beträchtlichen Schilddrüsendosen in der Bevölkerung. Hohe Schilddrüsendosen führen zu einer Erhöhung der Erkrankungsrate an Schilddrüsenkrebs. Besonders gefährdet sind Kleinkinder. Bei der gleichen inkorporierten Aktivität wie bei einem Erwachsenen ist aufgrund der geringeren Schilddrüsenmasse des Kleinkindes die resultierende Dosis um den Faktor 5 bis 10 höher.
Eine rechtzeitige Information der Bevölkerung, die Versorgung mit Jodtabletten und ein Verbot des Verzehrs lokal erzeugter Milch hätte dazu geführt, dass ein wesentlicher Teil der gesundheitlichen Folgen des Unfalls hätte vermieden werden können.

Die vergleichsweise kurzen Halbwertszeiten des I-131 bedeuten, dass nach insgesamt drei Monaten die Aktivität unter einem Promille der Anfangsaktivität liegt. Messungen in Tschernobyl haben ergeben, dass dort das I-131 wenige Monate nach dem Unfall nicht mehr nachweisbar war.

Kurz nach dem Eintreffen der radioaktiven Luftmassen in Deutschland Ende April/Anfang Mai 1986 führte die direkte Ablagerung radioaktiver Stoffe auf Weideflächen und einigen wenigen erntereifen Kulturen zu hohen Gehalten von I-131 in Kuhmilch und Blattgemüse, wie beispielsweise Spinat im süddeutschen Raum. Als Reaktion darauf empfahl die Strahlenschutzkommission (SSK) Anfang Mai 1986, nur Frischmilch mit weniger als 500 Bq/l I-131 und frisches Blattgemüse mit weniger als 250 Bq/kg I-131 zum direkten Verzehr freizugeben. Aufgrund der kurzen Halbwertszeit des I-131 waren aus Sicht des Strahlenschutzes nach wenigen Wochen keine weiteren Maßnahmen mehr notwendig.

(Literatur: [BFS 09] Bundesamt für Strahlenschutz: Tschernobyl – 20 Jahre Danach, Salzgitter 2009, 2. Auflage; [SSK 06] Berichte der Strahlenschutzkommission (SSK), 20 Jahre nach Tschernobyl, Heft 50 (2006),  Hoffmann GmbH-Fachverlag, Berlin)