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Grafische Darstellung der Actinoide aus dem Periodensystem in einem Zwischenlager

Transmutation radioaktiver Abfälle: Neue Rechenmethoden für die Entsorgungsforschung

Langlebige radioaktive Stoffe vom übrigen radioaktiven Abfall abtrennen und durch Neutronenbestrahlung in kurzlebigere Stoffe umwandeln: Dieses Prinzip wird als Partitionierung und Transmutation (P&T) bezeichnet. Im Forschungsprojekt TRAMEZI haben Fachleute der GRS Rechenmethoden weiterentwickelt, um die Konsequenzen dieser Umwandlungen auf die Entsorgung der radioaktiven Abfälle sowie die sicherheitstechnischen Auswirkungen auf die Zwischen- und Endlagerung zu untersuchen. Die exemplarischen Berechnungen zeigen unter anderem, dass die Position der zu behandelnden Stoffe im Reaktorkern während der Transmutation und die langfristige Entwicklung ihrer Zerfallswärme eine wichtige Rolle spielen.

Bei der Nutzung von Kernenergie entstehen hochradioaktive Abfälle. Sie enthalten unter anderem Actinoide wie Neptunium, Americium und Curium sowie einige sehr langlebige Spaltprodukte. Einige ihrer Isotope zerfallen über sehr lange Zeiträume und tragen zur langfristigen Radiotoxizität und Wärmeentwicklung der Abfälle bei. Diese Eigenschaften müssen zunächst bei der Zwischenlagerung, vor allem aber bei der Planung eines Endlagers berücksichtigt werden.

Deshalb wird international untersucht, ob sich bestimmte langlebige Radionuklide vor der Endlagerung gezielt behandeln lassen. Ein möglicher Ansatz ist die Partitionierung und Transmutation, kurz P&T. Bei der Partitionierung werden ausgewählte langlebige Radionuklide chemisch abgetrennt. Anschließend können sie durch Neutronenbestrahlung gespalten oder in andere, kurzlebige Nuklide umgewandelt werden. Dieser Schritt wird als Transmutation bezeichnet.

Dadurch soll das Nuklidinventar so verändert werden, dass die langfristige Radiotoxizität reduziert wird. Ein weiteres Ziel kann darin bestehen, Radionuklide mit einem hohen Migrationspotenzial zu reduzieren, also solche, die unter bestimmten Bedingungen im Endlagerumfeld vergleichsweise mobil sein und transportiert werden können. Damit verbindet sich die Erwartung, ob sich bestimmte Anforderungen an die Langzeitsicherheit eines Endlagers und deren Nachweis günstiger gestalten lassen. 

„Bei der Bewertung von Partitionierung und Transmutation müssen wir die gesamte Entsorgungskette betrachten. Die Umwandlung langlebiger Radionuklide in kurzlebigere kann langfristig Vorteile für die Endlagerung mit sich bringen. Gleichzeitig können kurzlebigere Radionuklide eine höhere Aktivität aufweisen und damit die Anforderungen an Transport und Zwischenlagerung erhöhen. Mögliche Vorteile für die Langzeitsicherheit eines Endlagers müssen wir deshalb immer gemeinsam mit den Auswirkungen auf die vorgelagerten Schritte der Entsorgung bewerten.“

Dr. Robert Kilger,

Projektleiter

Kann Transmutation ein Endlager ersetzen? Nein, auch nach einer Transmutation verbleiben radioaktive Stoffe, die sicher gelagert und schließlich endgelagert werden müssen. Hinzu kommen Abfälle aus den Trenn- und Behandlungsprozessen. P&T kann die Eigenschaften bestimmter Abfälle positiv beeinflussen, aber die geologische Endlagerung nicht überflüssig machen. Entscheidend ist daher, wie sich das gesamte Nuklidinventar verändert und welche mittel- und langfristigen Folgen sich daraus für die Entsorgung einschließlich einer vorgelagerten langfristigen Zwischenlagerung ergeben.

Werkzeug für detaillierte Analysen entwickelt 

Um mögliche Auswirkungen der Transmutation auf die Entsorgung quantitativ untersuchen zu können, sind geeignete Rechenmethoden erforderlich. Hier setzte das vom Bundesumweltministerium geförderte Forschungsprojekt TRAMEZI an. Im Mittelpunkt stand dabei nicht die Bewertung eines konkreten Transmutationskonzepts, sondern die Weiterentwicklung der dafür notwendigen Methoden und Werkzeuge.

Dazu entwickelten Fachleute der GRS das hauseigene Rechenprogramm MOTIVE weiter. Mit dem Werkzeug lässt sich detailliert berechnen, wie sich die Zusammensetzung radioaktiver Stoffe während einer Neutronenbestrahlung verändert. Die so ermittelten Nuklidinventare bilden wiederum eine Grundlage, um mögliche Auswirkungen von P&T auf Transport, Zwischenlagerung und Endlagerung hochradioaktiver Abfälle zu untersuchen.

Für ihre Berechnungen erstellten die Forschenden numerische Modelle zweier Konzepte: eines bleigekühlten schnellen Reaktors (LFR) und eines beschleunigergetriebenen Systems (Accelerator-Driven System, ADS). In diesen virtuellen Reaktorkernen ordneten sie sogenannte Targets an unterschiedlichen Positionen an. Als Target wird hier eine Einheit bezeichnet, die die zu transmutierenden Stoffe enthält. Das dafür angenommene Nuklidinventar basierte auf der Zusammensetzung eines abgebrannten Brennelements aus einem deutschen Kernkraftwerk. 

Exemplarische Berechnungen zur Targetposition 

Exemplarisches Modell eines bleigekühlten schnellen Reaktors; die untersuchten Targets wurden an unterschiedlichen Positionen im Reaktorkern angeordnet

Um die Weiterentwicklung von MOTIVE zu erproben, führten die Fachleute exemplarische Berechnungen für die beiden modellierten Anlagenkonzepte durch. Die Berechnungen zeigten, dass die konkrete Position des Targets und das dort vorhandene Neutronenfeld die Transmutation einzelner Radionuklide erheblich beeinflussen können. Diese Untersuchungen dienten hier in erster Linie dazu, die entwickelten Methoden zu erproben. Die für einzelne Radionuklide ermittelten Werte für die Transmutationsraten sind daher nicht als quantitativ repräsentative Aussagen über die generelle Leistungsfähigkeit eines bestimmten Transmutationskonzepts zu verstehen. 

Exemplarische Untersuchungsergebnisse zur Zerfallswärme

Neben den Transmutationsraten untersuchten die Forschenden die Zerfallswärme der bestrahlten Targets und der in ihnen entstehenden neuen Radionuklide. Sie entsteht beim radioaktiven Zerfall und beeinflusst unter anderem die Anforderungen an Zwischen- und Endlagerkonzepte.

Den Berechnungen zufolge führte die zusätzliche Bestrahlung des Targets zunächst zu einer erhöhten Zerfallswärme. In den ersten rund hundert Jahren lag die berechnete Gesamtzerfallswärme des untersuchten Targets höher als im Vergleichsszenario einer direkten Endlagerung des zugrunde gelegten abgebrannten Brennstoffs ohne P&T. Dazu trugen unter anderem Cäsium-137, Strontium-90, Curium-244, Plutonium-238 und Americium-241 bei.

Für längere Zeiträume ergab sich dagegen ein anderes Bild: Vor allem durch die Transmutation von Americium-241 und Plutonium-239 lag die berechnete Zerfallswärme ab etwa hundert Jahren niedriger als im Vergleichsszenario. Für das zentral positionierte Target betrug der Unterschied in der integralen Gammaaktivität nach rund 4.000 Jahren bis zu 40 Prozent.

Diese Ergebnisse gelten ebenfalls nur für die exemplarisch untersuchte Modellkonfiguration. Sie verdeutlichen, dass die Auswirkungen auf die Entsorgung vom betrachteten Zeitraum abhängen. 

Berechnete Zerfallswärme bei direkter Endlagerung und nach zusätzlicher Bestrahlung; die Ergebnisse unterscheiden sich je nach Radionuklid und betrachtetem Zeitraum

Die geringere Zerfallswärme nach mehreren Jahrtausenden stellt den erwünschten Effekt hinsichtlich der Endlagerung dar. Gleichzeitig sieht man eine erhöhte Wärmeleistung bis zu diesem Zeitpunkt, was wiederum sicherheitstechnische Implikationen auf eine entsprechende längerfristige Zwischenlagerung bedeutet.  

Von der Methodenentwicklung zur Anwendung 

Mit TRAMEZI steht damit eine weiterentwickelte methodische Grundlage zur Verfügung, um Transmutationsvorgänge und die daraus resultierenden Nuklidinventare quantitativ zu untersuchen. Die im Projekt durchgeführten exemplarischen Berechnungen dienten insbesondere dazu, diese Methoden zu entwickeln und zu erproben.

In einem geplanten Folgevorhaben sollen die Methoden auf anwendungsnähere Fragestellungen übertragen werden. Vorgesehen sind unter anderem detailliertere Berechnungen für bleigekühlte schnelle Reaktoren mit realistischeren Kernkonfigurationen und Beladungsszenarien. Neben den Targets soll dabei auch der Treiberbrennstoff berücksichtigt werden, der zusammen mit dem jeweiligen Reaktorsystem das für die Transmutation benötigte Neutronenfeld erzeugt und während des Betriebs selbst bestrahlt wird. So sollen die Auswirkungen auf Transport, Zwischenlagerung und Endlagerung genauer untersucht werden.